Il prendra les armes contre le jeune roi d'Angleterre Henri III qui prétendait à la restitution des biens des Plantagenêt en France, puis achèvera la conquête du Poitou. Il s'empare de Niort et de La Rochelle avant d'échouer devant les remparts de Bordeaux.
Le roi, qui veut en finir avec l'hérésie cathare, conduit la troisième Croisade contre les Albigeois en 1226. Il rédige son testament avant de partir, dans lequel il constitue des apanages au profit de ses fils cadets, puis quitte Bourges le 26 mai afin de s'emparer des possessions du comte de Toulouse. Avignon capitule en septembre 1226, à l'issue d'un siège de deux mois. Les principales villes du Languedoc se rallient sans résistance, à l'exception de Toulouse. Les cathares qui refusent d'abjurer leur foi seront brûlés sur un bûcher, conformément à la première ordonnance signée en France et datée de 1226. Une assemblée réunie à Pamiers attribuera à la couronne les fiefs confisqués. Louis VIII, qui renonce à prendre Toulouse, rentre à Paris. Il meurt sans doute d'une dysenterie le 8 novembre 1226 à Montpensier, en Auvergne. Son fils, le futur saint Louis, n'est alors âgé que de douze ans.
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